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研究背景简介:卡宾是有机合成化学中的重要活性中间体,利用合适的手性配体,过渡金属催化的不对称卡宾转移反应在中外学者的持续努力之下业已取得了极大的研究进展。其中, alpha-芳基重氮酯作为一种常见的金属卡宾前体化合物,其一般具有鲜艳的颜色,表明其在可见光区具有很好的吸光度,预示了无金属存在下,温和的可见光可被用来激发alpha-芳基重氮酯以产生自由卡宾。
烯烃的酰化双官能团化是构筑复杂酮类分子最有效的策略之一。酰基自由基对烯烃的反马氏加成,实现烯烃β选择性的酰化反应得到了广泛的研究和应用(图1a)。然而,烯烃α-酰化的双官能团化面临挑战。这是因为原位瞬态的α-烷基自由基和酰基自由基不可避免的自偶联过程,使其难以选择性地发生交叉偶联反应。目前的研究集中通过过渡金属捕获瞬态烷基自由基,或N-杂环卡宾(NHC)催化生成稳态羰自由基,实现烯烃α选择性酰化反...
中南大学物理与电子学院刘敏教授团队与暨南大学朱明山教授及德国慕尼黑工业大学Emiliano Cortés教授合作,在国际知名期刊 Journal of the American Chemical Society 上发表题为“Identification of the Highly Active Co−N4Coordination Motif for Selective Oxygen R...
能源和化学品的技术革命在上个世纪极大地促进了经济和社会的发展。随着自然资源短缺、环境及气候越来越恶劣,社会必然会朝着绿色、低碳和循环经济方向发展,为催化技术继续发挥引领作用提供了契机。本文主要聚焦新型热催化、电催化工艺和具有创新性的光催化技术,其关键在于创建具有特定催化活性的催化路线。
中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室碳基能源纳米材料研究组(DNL2102组)潘秀莲研究员、包信和院士团队在合成气催化转化方面取得新进展,实现高选择性制备异构烷烃汽油(OXZEO?-TG)。合成气是煤、天然气、生物质等碳资源高效利用的重要平台,其中碳-碳键偶联的精准调控一直是合成气化学研究领域最核心也是最具挑战性的问题。团队提出的OXZEO?催化概念实现了合成气一步高选择性制备低碳烯...
通过可再生电力电化学还原CO2为解决过量温室气体和在温和环境下实现碳中和提供了一种有效的方法。铜基催化剂对CO2电还原反应中的多碳(C2+)产物具有独特的催化活性,并被广泛研究以提高相应的选择性和活性。近日,中国科学院化学研究所韩布兴报告了一种F掺杂的Cu(F-Cu)催化剂,C2+产物(主要是乙烯和乙醇)法拉第效率达到70.4%。相关成果发表于Green Chemistry。
中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室太阳能研究部(DNL16)章福祥研究员、李灿院士等人受邀撰写了关于氮掺杂氧化物半导体材料用于光催化水分解的综述性评论文章。氮掺杂氧化物是最典型的一类可见光响应光催化材料,其主要原理是通过电负性较小的氮原子部分或全部取代金属氧化物中的氧原子,实现氧化物价态的显著提升,进而拓展氧化物的吸收从紫外至可见光部分。根据氮取代后氧化物的原有结构是否改变,获得的...
中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室傅强研究员和包信和院士团队在金属-氧化物界面催化研究方面取得新进展,发现在二氧化碳加氢反应中气氛诱导Ru与氧化钼(MoO3)之间发生金属-载体强相互作用(SMSI),实现催化反应选择性的定向调控。金属-载体强相互作用是多相催化中的经典概念之一。经常发生于金属/氧化物催化剂的还原预处理过程,担载的金属粒子会被载体薄层结构所包裹,由此导致催化性能的降低...
中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室二维材料化学与能源应用研究组(508组)吴忠帅研究员团队与中科院沈阳金属研究所、清华-伯克利深圳学院成会明院士合作,开发出一种安全、绿色、低成本的“氯化锂包水”高浓水系电解液,并以此构建出宽温区1.6V高电压水系MXene微型超级电容器。MXene作为一种新型二维材料,具有高的电导率和超高的体积电容,是微型超级电容器的关键材料之一。但是MXene在...
偕二氟烯基与羰基具有相似的空间和电子特性,常作为羰基等电子体用于药物设计。因此,如何高效构建以及转化偕二氟烯基,具有非常重要的研究价值。我院配位化学国家重点实验室史壮志团队,基于金属配合物催化碳氟键活化模式,前期实现了偕二氟烯基的多种转化,如:脱氟氢化(Angew. Chem. Int. Ed., 2017, 56, 13342.),脱氟烷基化(J. Am. Chem. Soc., 2018, 1...
催化分解水是将太阳能转化为化学能的有效手段之一。相比于粉末光催化,采用H型电解池的光电催化方法具有材料选择范围大、载流子迁移和分离效率高、电极易于回收等优点。近年来,金属有机框架材料(MOFs)在光电催化水分解领域得到越来越多的应用。相比于传统无机催化剂,MOFs光电极具有比表面积大、结构易于调控等独特优势。本文按照MOFs的应用形式分为纯MOFs、MOFs与其它催化剂的复合结构和MOFs衍生物...
金属-有机框架(MOFs)材料是由金属簇节点或金属离子与有机配体连接而成的典型的无机-有机杂合物,作为一类新兴的无机多孔晶态材料,MOFs因具有高度有序的多孔性、结构可裁剪性、高比表面积及灵活多变的骨架类型等优点而在工业合成、能源开发、环境治理和生物制药等领域展现出广阔的应用前景。本文从氢能源的开发利用出发,总结了近年来MOFs基纳米复合材料在催化化学制氢方面的研究进展。讨论了常见的含氢量高的化学...
由不同性质的二维材料组合堆叠而成的范德华异质结由于其独特的物理化学特性,在太阳能转换领域具有广阔的应用前景。然而,作为范德华异质结载流子难以分离源于界面处存在较大的能垒,这进一步限制他们的实际应用。
采用一步水热法制备了Bi12O17Br2光催化剂,其平均微片尺寸为1.2μm,比表面积约为29m2·g-1。Bi12O17Br2的禁带宽度为2.42eV,能够响应可见光。值得注意的是,在光照条件下Bi12O17Br2表面能够产生氧空位;光诱导氧空位不仅能促进氮气在催化剂表面的吸附,而且对吸附的氮气分子的活化起到至关重要的作用。实验结果表明在可见光照射下,Bi12O17Br2光催化剂上的氨生成速率为...
氢能是21世纪最理想的清洁能源之一。相比于天然气和煤炭制氢,电解水制氢具有成本低、效率高、无污染、原料丰富的特点,可以有效缓解CO2过量排放导致的温室效应。电催化析氢需要活性高、稳定性好、廉价易得的催化剂克服反应能垒并加速动力学过程,对实现分解水制氢的规模化应用具有重要的推动作用。铂基催化剂被公认为性能最优异的析氢电催化剂之一,但由于丰度低、成本高,不适用于大规模产氢。二硫化钼(MoS2)作为典型...

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